量化美國主要石油生產(chǎn)區(qū)域(包括Bakken、Eagle Ford和Permian盆地)的天然氣燃燒產(chǎn)生的氮氧化物(NOx)排放,研究者們旨在通過實地采樣,了解這些區(qū)域的NOx排放因子,并評估這些排放對空氣質(zhì)量和氣候的影響。
在此,研究者們對研究區(qū)域中的火炬進(jìn)行了現(xiàn)場取樣,量化了美國主要產(chǎn)油區(qū)(Bakken、Eagle Ford和Permian盆地)火炬燃燒產(chǎn)生的氮氧化物。通過采用自下而上的核算方法以及機(jī)載、地面和衛(wèi)星測量方法,對石油和天然氣行業(yè)的氮氧化物進(jìn)行了調(diào)查研究,發(fā)現(xiàn)石油和天然氣活動導(dǎo)致的氮氧化物區(qū)域性升高。
圖1.美國火炬燃燒趨勢。(a) VIIRS 觀察到的燃燒位置(紅色三角形)和 F3UEL 機(jī)載采樣位置(黑色圓圈)。Bakken(紫色)、Eagle Ford(綠色)和Permian盆地(黃色)的陰影框表示相關(guān)區(qū)域。(b) 根據(jù) VIIRS 觀測數(shù)據(jù)估算的 2012 年至 2020 年三個研究區(qū)域的耀斑量。與美國的總?cè)紵浚ê诰€)相比,這三個地區(qū)的燃燒活動占美國燃燒活動的絕大部分,并推動了美國的燃燒趨勢。
研究者們開展了兩次以燃燒為重點的機(jī)載采樣活動,分別針對Eagle Ford和Permian盆地(2020年8月25日至9月4日)以及Bakken盆地(2021年6月28日至7月15日)開展了兩次空中測量活動。他們使用裝有高精度儀器包括CH4、CO2(Picaro G2401-m)、NO(ECOphysics 88 NOe)、NO2(Teledyne T5000U)以及氣象參數(shù)的小型飛機(jī)(Scientific Aviation)進(jìn)行航測。飛機(jī)在火炬低空(通常200-1000米)下風(fēng)方向飛行,使用火焰作為引導(dǎo)。調(diào)整高度直到觀察到CO2峰值,以確保攔截到燃燒羽流。他們嘗試了多個下風(fēng)航段,以增加攔截?zé)熡鸬目赡苄?,并提供重?fù)采樣。通過這種方式,研究者們能夠評估盆地規(guī)模的NOx生產(chǎn)情況。如下圖所示:
圖2. F3UEL 機(jī)載火炬采樣。(a) 2020年9月4日在Permian盆地進(jìn)行的機(jī)載火炬采樣,飛行軌跡以觀測到的二氧化碳濃度著色。白色方框表示二氧化碳時間序列中峰值歸因于耀斑的位置。(b) 二氧化碳(上)、氮氧化物(中)和甲烷(下)的相應(yīng)濃度時間序列(相對于該站點的采樣開始時間),其中紅色方格表示從二氧化碳信號中得出的耀斑峰值。
流域級氮氧化物排放量估算:使用我們通過觀察得出的特定流域排放因子和特定流域熱值假設(shè)計算的氮氧化物燃燒排放量與使用監(jiān)管機(jī)構(gòu)和FOG清單中使用的數(shù)值計算的類似排放量進(jìn)行了比較(圖3)。為了進(jìn)行比較,對 FOGinventory 進(jìn)行了更新,以納入 VIIRS 提供的 2020 年和 2021 年年度燃燒量輸入。我們的分析結(jié)果與使用EPA和FOG假設(shè)的Eagle Ford燃燒氮氧化物排放量相當(dāng)。然而,對于Permian盆地和Bakken地區(qū),我們的排放量估計值是基于 EPA 和 FOG 數(shù)值的兩倍。
圖3. 2020年流域級燃燒氮氧化物排放估算,比較假定排放因子(X 軸)和氣體熱值(綠色:FOG值,26700± 14000 Btu/m3 ;藍(lán)色:本文使用的流域特定值)的影響。
我們截獲的大部分燃燒羽流都在TCEQ采用的排放因子范圍內(nèi)(0.0485-0.138 lb NOx/MMBtu);然而,在Bakken和Permian(見圖2)觀察到的分布尾部較重,導(dǎo)致盆地平均排放因子比 EPA 和 FOG 清單采用的值大2-3 倍。
G2401-m儀器被用于機(jī)載連續(xù)測量CO2濃度。如圖2所示Picarro G2401-m儀器的數(shù)據(jù),其中顯示了在Permian盆地進(jìn)行的一次燃燒羽流采樣飛行軌跡,以及相應(yīng)的CO2、NOx和CH4的時間序列。這些數(shù)據(jù)用于確定燃燒羽流的CO2峰值,從而支持研究者們對NOx排放因子的估計。這些數(shù)據(jù)支持了研究的結(jié)論,即在Bakken和Permian盆地,NOx排放因子的分布呈現(xiàn)出重尾特性,這意味著盆地平均排放因子是EPA使用的值的2-3倍。此外,通過將這些數(shù)據(jù)與衛(wèi)星評估的燃燒體積相結(jié)合,研究者們發(fā)現(xiàn),20%-30%的燃燒器貢獻(xiàn)了80%盆地范圍內(nèi)的NOx排放。這些發(fā)現(xiàn)表明,通過其他氣體捕獲方法減少燃燒體積,石油和天然氣的NOx排放量將會對當(dāng)前庫存數(shù)據(jù)產(chǎn)生更大的影響。
Picarro G2401-m 高精度溫室氣體濃度分析儀,可同時測量四種氣體(CO、CO2、CH4和H2O),精度、準(zhǔn)確度和便攜性。G2401-m可在高海拔地區(qū)測量,屬于優(yōu)秀的機(jī)載儀器。G2401-m采用光腔衰蕩光譜(CRDS)技術(shù),以達(dá)十億分之一(ppb)的靈敏度測量氣體濃度,其漂移可忽略不計。而且,Picarro的算法可以對CO、CH4和CO2的濃度自動進(jìn)行水汽影響校正。
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