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背景簡介
目前大氣中N2O的平均濃度約為333 ppb,并以每年0.25%-0.31%的速度持續(xù)增加。在100年的時間尺度上,N2O的溫室效應潛力是CO2的265倍,N2O是影響全球氣候變化的重要因素。城市河流是N2O產(chǎn)生和排放的熱點。在中國許多城市中,為了改善城市河流的水質和水動力條件,建設了相互連接的河湖網(wǎng)絡。N2O的產(chǎn)生受到內陸水系微生物過程的強烈控制。最近的研究發(fā)現(xiàn),硝化和反硝化都是N2O產(chǎn)生的主要途徑。反硝化作用對N2O的貢獻隨著湖泊富營養(yǎng)化水平的增加而增加。然而,在廢水處理廠和農業(yè)河流的下游經(jīng)常觀察到高NH4+濃度,此時硝化作用可能主導N2O的產(chǎn)生。
本研究的目的是:
1) 分析N2O濃度和排放的時空分布;
2) 揭示影響N2O排放的潛在因素;
3) 確定各種途徑對N2O產(chǎn)生和消耗的貢獻,揭示互聯(lián)河湖網(wǎng)絡N2O排放時空變化的控制機制。
該研究將促進對調節(jié)城市地表水中N2O排放的微生物過程的認識,并為水質和N2O排放綜合管理提供理論依據(jù)。
研究方法
站點描述
武漢市的地表水面積占城市總面積的四分之一,是中國地表水面積最大的城市。隨著經(jīng)濟的發(fā)展和人口的增長,該地區(qū)的河流和湖泊遭受了不同程度的污染。為了改善水質和水量,武漢將河流和湖泊連接起來形成了河湖網(wǎng)絡。盡管城市中的河流與湖泊通過渠道進行了物理連接,但由于水位、水閘和水壩的原因,河流與湖泊之間的實際連通性大不相同。因此,相互連接的河湖網(wǎng)絡中的水質和溫室氣體排放在該地區(qū)具有很大的時空異質性。
圖1. 本研究采樣點的地理位置和土地利用類型。城市河流的一端與湖泊相連,另一端與長江相連,形成了一個河湖網(wǎng)絡。在城市河流與長江的連接處安裝了水閘,在河流與湖泊的連接處設置了溢流壩,以調節(jié)河流流量。河流采樣點分別設置在農村(綠色周期)和城市(紅色和黃色周期)。湖泊采樣點設置在與河流連接處附近。
樣品采集
樣本采集于2021年3月至2022年1月的四個季節(jié)。調查了長江以南的七條河流和十一個湖泊(圖1)。共設置了49個采樣點。所有研究河流的寬度為10m至20m,深度為1m至2m。城市河流長度為2.3km至9.2km,農業(yè)河流長度為45.1km。本研究將城市區(qū)域內的河流分為孤立的城市河流(UR)和與湖泊相連的城市河(LUR)。
實驗使用便攜式水質參數(shù)測量儀(Hach Company,USA)在現(xiàn)場測量水體的溫度、溶解氧(DO)、pH值、電導率(EC)等物理化學參數(shù),并收集水樣進行δ18O-H2O、TDN(總溶解氮)、DOC(溶解有機碳)等的分析。此外,還通過提取微生物DNA使用實時定量聚合酶鏈式反應(qPCR)(Roche LightCycler®480)來評估與N2O產(chǎn)生相關的基因豐度(如16S rRNA、AOAamoA、AOBamoA、nirS、nirK和nosZ)。研究者還使用了同位素模型來定量估計N2O的產(chǎn)生和消耗過程。
統(tǒng)計分析
采用N2O和瑞利分餾模型中δ15N-sp與δ18O的同位素映射方法來計算N2O產(chǎn)生和消耗的途徑(硝化和反硝化)的貢獻(圖2)。硝化作用和反硝化作用的貢獻比例可以通過截距和兩個端元的SP值來計算。
圖2:估算N2O混合和減少的映射方法。場景1(M-R):首先將反硝化和硝化產(chǎn)生的N2O混合,然后通過完全反硝化將混合后的N2O還原;場景2(R-M):通過異養(yǎng)反硝化產(chǎn)生的N2O首先被還原,然后剩余的N2O與通過硝化產(chǎn)生的N2O混合。圖中“樣品”的坐標是微生物衍生的N2O的同位素值。
Picarro 儀器的使用
水樣中δ18O-H2O(水的氧同位素比值)通過水蒸氣同位素分析儀(Picarro,L2130-i,USA)進行測量,δ18O-H2O的分析精度為±0.1‰。
在本研究中,δ18O-H2O數(shù)據(jù)被用于以下幾個目的:
1) N2O來源分析:通過測量水樣中的δ18O-H2O值,研究者可以區(qū)分微生物產(chǎn)生的N2O和大氣中的N2O。這是因為微生物在產(chǎn)生N2O的過程中,會從水中獲取氧原子,而這個過程中水的氧同位素組成會發(fā)生變化。通過比較水樣中的δ18O-H2O值和大氣N2O的δ18O值,可以估計微生物活動對N2O產(chǎn)生的貢獻。
2) 定量分析N2O產(chǎn)生途徑:研究者使用同位素模型(如Rayleigh分餾模型)結合δ18O-H2O數(shù)據(jù),可以定量分析N2O的產(chǎn)生途徑,即區(qū)分硝化作用和反硝化作用對N2O的貢獻。這有助于理解在不同水體中N2O產(chǎn)生的主要微生物過程。
3) 分析環(huán)境因素與N2O排放的關系:δ18O-H2O數(shù)據(jù)還可以幫助研究者理解環(huán)境因素(如溫度、溶解氧濃度等)如何影響N2O的產(chǎn)生。例如,溫度和溶解氧濃度的變化會影響微生物活動,從而影響N2O的產(chǎn)生和排放。
4) 時空變異性研究:通過在不同季節(jié)和地點收集δ18O-H2O數(shù)據(jù),研究者可以揭示N2O排放的時空變異性,這對理解城市河湖網(wǎng)絡中N2O排放的動態(tài)變化至關重要。
研究結論
文章調查了武漢市一個相互連接的河湖網(wǎng)絡的溶解N2O濃度和排放。利用N2O相關基因豐度和同位素模型定量估算了微生物產(chǎn)生和消耗N2O的過程。研究結果表明,N2O濃度、排放和產(chǎn)生途徑存在顯著的空間變化。較高的氮含量和缺氧條件導致UR中的高N2O產(chǎn)生和排放。然而,有效的河湖互聯(lián)項目增加了溶解氧濃度,降低了LUR的TDN、NO3-N和NH4+-N濃度。這些環(huán)境因子的變化通過抑制硝化和反硝化作用,顯著降低了N2O濃度和排放通量。這些發(fā)現(xiàn)推進了對調節(jié)內陸水域N2O排放的微生物過程的認識,并說明應調整對水閘和水壩的控制來有效連接城市河流和湖泊,從而改變氧化還原條件和氮含量,進而控制N2O的排放。
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